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    我院侯杰博士后與林道輝教授等在ACS Nano發文提出基于納米-動物界面互作設計土壤污染協同修復新技術

    發布者:魯小城發布時間:2021-09-09瀏覽次數:38

      近日,我院侯杰博士后與林道輝教授等在ACS Nano上在線發表了題為“Nano-Zoo Interfacial Interaction as a Design Principle for Hybrid Soil Remediation Technology”的論文。該研究從納米-動物界面相互作用中得到啟發,構建并優化了針對有機氯污染土壤的納米零價鐵(nZVI)-線蟲協同修復體系,以較低的nZVI用量實現安全、高效的修復目標,為開發經濟高效的納米-生物協同修復技術提供了啟發性的范本,有望在更多土壤污染場景中得以應用。



    1. 核心原理示意圖

            

       農田土壤有機氯(OCs)污染的治理是環境修復領域的一大挑戰,傳統物理、化學、生物方法均難以實現安全、高效的原位修復。近年來,納米材料(NMs)尤其是納米零價鐵(nZVI)在環境修復領域得到一定的應用。在理想條件下,nZVI可通過還原脫氯或芬頓氧化等多種途徑實現對OCs的降解,但其在土壤修復應用中的效果會由于材料與土壤混合不均、降解反應的非選擇性,以及材料本身的團聚和氧化失活而大打折扣。這導致當前應用中需要將高達g/L級別的nZVI注入土壤,修復成本高昂的同時,還會帶來潛在的環境風險。因此,迫切需要開發適宜的輔助手段以提高nZVIOCs的去除效率。

    納米-生物協同修復技術是近年來發展來的一種新興技術,有望提高傳統納米修復技術的性能與經濟效益,但目前納米-生物協同修復技術還僅限于極少數納米-微生物和納米-植物體系。土壤無脊椎動物也具有被用于構建納米-生物協同修復技術的潛力。這些被譽為生態系統工程師的土壤動物大量分布在土壤中,對nZVI和無脊椎動物之間的相互作用機制的認識可以為構建和優化協同修復技術提供啟迪,形成高效率、低成本、可持續的新技術。有鑒于此,浙江大學林道輝團隊從納米-動物界面相互作用中得到啟發,構建并優化了針對有機氯污染土壤的納米零價鐵(nZVI)-線蟲協同修復體系。



    2. 拮抗毒性源于nZVI-線蟲對PCP的協同去除

      

      研究最初源于對土壤中不同粒徑和表面改性nZVIPCP對線蟲復合效應的評估(圖2)。發現小粒徑的nZVI能夠顯著降低50 mg/kg PCP對線蟲存活率、體長、頭部擺動頻率的毒性影響,線蟲體內的ROS水平和病理損傷也呈現出相應的緩解,nZVIPCP的交互作用類型為拮抗。nZVI可將PCP降解為2,3,4,5-四氯酚等一系列脫氯產物。令人驚喜的是,線蟲(20000/g)能將20 nm nZVI(nZVI20)PCP的去除率(3)37.8%提升至76.9%。這些結果表明,面對nZVIPCP的復合暴露,線蟲通過促進nZVIPCP的還原脫氯提升了自身的生存機會。



    3. 基于多組學分析篩選促降解因子

      

      多組學聯合分析表明(圖3),復合暴露下線蟲膠原蛋白、谷胱甘肽、蛋白質水解和重折疊相關基因出現了顯著上調;甘氨酸、L-半胱氨酸、L-5-羥脯氨酸等生物分子在復合暴露下顯著增加,初步推測膠原蛋白、谷胱甘肽和L-半胱氨酸在緩解毒性和促進nZVI降解PCP中起重要作用。分子定位顯示,膠原蛋白位于線蟲表皮外側,谷胱甘肽和L-半胱氨酸位于線蟲表皮下方,這些分子具有屏障作用和還原性,可能參與抵御nZVIPCP的復合暴露。



    4. 促降解化合物在nZVI還原PCP中的功能分析

     

      通過體外模擬實驗研究了生物分子與nZVI間的相互作用及其對PCP的促降解機制(圖4),發現膠原蛋白無促降解效果,但增生促進nZVI顆粒在線蟲體表的粘附,可能幫助nZVI顆粒在土壤中的遷移。谷胱甘肽和L-半胱氨酸能夠顯著促進nZVIPCP的還原脫氯,尤其在共同添加L-半胱氨酸和nZVI的處理組能夠在1天內將10 mg/LPCP徹底降解,并伴隨著Fe2+Fe3+的大量生成。這主要是由于L-半胱氨酸能夠結合在氧化的nZVI表面,促進氧化層的溶解以及Fe0核心向PCP的電子傳遞??紤]到上述機制中的限速環節是線蟲生物還原性分子的合成能力,通過添加外源L-半胱氨酸的方式,構建了nZVI-線蟲-半胱氨酸組成的協同去除體系,并通過響應曲面模型進行了優化。優化后的體系在提升2.1PCP去除效率的同時,將nZVI的用量降低至單一nZVI修復技術的48.5%,為發展經濟高效的納米-生物協同修復技術提供了啟示。



    論文網頁鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c05180



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